在短篇小说中，泰戈尔那诗人的天才亦时时透露出来。深入细致的情感与心理描写，行云流水般自然流畅的情节结构，以及带有浓郁抒情意味的景物描绘，这些都使得他的作品像一首首打动人心的美妙的抒情诗章。
1901年，泰戈尔结束了自由自在的西米达田园生活。他渴望寻找一个宁静优美、便于接触大自然的地方，作为自己的安身之地。嘈杂混乱的城市加尔各答显然不适合于他，于是他便选择了离加尔各答100多英里的桑地尼克坦。这里原是一片荒野，1863年他的父亲买下这片土地，作为他静思默想的场所，后来建起一幢住宅和一座花园，并大力植树造林，使荒野变成了花木葱茏的大园林。父亲给它取名为桑地尼克坦，意为“和平之乡”。
泰戈尔将妻子和5个孩子接到这里定居，开始肩负起家庭生活和子女教育的重担。诗人在童年曾饱尝英国式旧教育制度的苦头，因此，当自己的子女到了上学年龄时，他便萌发了进行教育改革的念头。他认为，教育的目的不光是传授知识，还要使儿童的身心获得自由和健康的发展。他把古代印度哲人林中栖居修学的传统和现代的社会需要结合起来，于1901年在和平之乡创办了一所小学，起名叫婆罗门修身所。开学时，共有5个学生（包括诗人的大儿子）和5位教师。这所学校具有许多特点：学校里没有教室和桌椅，课堂就设在大树下或广场上，上课时师生席地而坐，充分接触大自然；将体力劳作、社会实践同思维训练结合起来，让学生通过五官获得感性认识，再通过头脑获得理性认识；把知识教育和文学艺术结合起来，以激发学习的兴趣；教师大都是艺术家或富于艺术气质的人，教科书同时也是文学艺术作品；学校设在农村，强调与群众打成一片，与社会生活紧密相连，树立为社会和公众服务的观念；让孩子首先学习母语，以培养爱国主义精神。反对一开始就强迫学生学英语的奴化教育。
泰戈尔改革殖民地教育制度的大胆实验，却遭到一些人的强烈反对。保守派攻击他违反印度教教规，亵渎传统习俗。激进派斥责他因循守旧，沿袭古制。这些言论严重影响了学校的筹资和招生工作。为了维持学校的开销，诗人不得不卖掉自己的部分房产和藏书。他的妻子也变卖了自己的全部首饰。泰戈尔不仅参加了全部管理工作，而且亲自执教和编写教科书。这所小学不断发展壮大，终于在1921年成为了著名的国际大学。
20世纪初，印度民族解放运动进入了新阶段。1905年，印度总督寇松在任期的最后一年，宣布了将孟加拉省划分为两个行政区的决定，成为印度反英斗争的导火线。在这场爱国斗争中，泰戈尔挺身而出，发表了激烈的反英演说，创作了大量的爱国歌曲，并亲自领导了印度历史上第一次大规模的示威游行。
随着斗争的不断深入，泰戈尔的思想也经受了严峻的考验。作为一个真诚的爱国主义者，他渴望实现民族独立。但是，当时他还是一个改良主义者，既反对极端派的暴力斗争观点，又反对温和派的妥协退让政策。主张从文化教育入手，通过心灵和社会的改造，实现民族独立的目标。这种教育救国的方针，遭到了爱国群众的强烈反对，群众性的暴力斗争和恐怖活动使他感到害怕。他和那些只会空喊口号，不做建设性工作的国大党领袖之间，也发生了意见分歧。这一切都使他感到失望。于是便在1907年激流勇退，脱离了爱国斗争，回到了和平之乡，继续致力于文学创作和教育改革事业。
泰戈尔回乡之后，爱国群众指责他临阵脱逃，背叛了祖国和人民；殖民当局也将他视为危险分子，实行严密监视，并暗中下达指令，禁止政府职员送子女到他的学校读书，或给予他任何方式的援助；诗人的家庭也连遭不幸，从1902年至1907年，6年间先后失去了患难与共的妻子、才华横溢的二女儿、88岁的老父亲和年仅13岁的小儿子。空前的政治压力，对现实的失望，以及失去亲人的巨大悲痛，使泰戈尔遭到一生中最沉重的精神打击，陷入了极度苦闷和困惑之中。然而，泰戈尔并没有从此消沉下去，也没有因个人的痛苦而玷污自己的崇高事业。相反，经过斗争的洗礼，他认真反省和清理了自己的思想，提高了认识。伴随着这段充满刺激的艰难岁月，泰戈尔的文学创作也进入了成熟时期。从1901年至1918年，先后出版文学作品51部，其中中长篇小说和散文诗占着主要地位。
优秀的长篇小说有《小沙子》（1903）、《沉船》（1906）、《戈拉》（1910）、《家庭与世界》（1916）等。对殖民主义和封建主义的揭露和批判，对国家前途问题的深入思考和积极探索，构成了这些小说的基本思想倾向。
《沉船》是泰戈尔的代表作之一。小说以情节的传奇性和出色的自然描写而著称。它通过沉船事件的发生，揭露了封建包办婚姻所造成的爱情悲剧，表现了腐朽的封建道德规范与民主思潮的尖锐冲突。
《戈拉》是泰戈尔最优秀的长篇小说，被誉为反映印度近代社会生活的史诗。
《戈拉》以19世纪后半叶的孟加拉社会为背景，反映了当时极端派和温和派围绕国家前途问题的一场激烈的论战。小说中的主要人物，是一群民族资产阶级的爱国知识分子，他们的思想争论和爱国斗争，构成了小说的主要情节。小说对19世纪末印度民族民主革命从政治上进行了总结，严厉批判了复古主义、民族虚无主义、教派对立和脱离群众的错误倾向，给一切爱国主义者指出了一条前进的道路，那就是冲破种姓制度和教派偏见，不分宗教、教派和种姓，联合起来，为争取民族独立和民主解放而斗争。小说团结反帝、反帝必须同时反封建的主题，对当时印度民族民主革命运动的健康发展，具有重要的现实意义。
如果说这一时期的小说大都表现外部世界的矛盾冲突，那么，他的诗歌则转向了内心世界的探索。其中最有代表性的作品，是由泰戈尔编辑并译成英文的4部散文诗集。《吉檀迦利》（1912）是追求人生理想的诗集，表现的是在有限中达到无限境界的愉悦。这是泰戈尔的代表作，它为诗人赢得了世界声誉。《园丁集》（1913）是一部关于人生和爱情的诗集，写出了爱情的痛苦与欢乐，也体现了诗人对美好人生的执着追求。《新月集》（1913）是一部关于儿童的诗集。诗人把天真、纯洁、欢乐的儿童世界比作新月，表现出对儿童的厚爱和对美好生活的向往。但新月高悬空中，可望而不可及，儿童终归要变为青年，进入这黑暗、污浊的社会，因而诗人又流露出淡淡的哀愁。《飞鸟集》（1916）是一部哲理诗集。它记录了诗人的心路历程，揭示出许多朴素的人生真理。这些诗集都产生于斗争失败后的苦闷时期，具有精神和哲理探求的共同倾向，是泰戈尔进行思想反思的产物。在形式上，它抛弃了传统的格律，代之以内在的韵律和节奏感。由于内容的现实性，感情的真实性和形象的可感性，形成了清新、质朴的艺术风格。
1911年12月，泰戈尔创作了著名歌曲《人民的意志》，献给当时召开的国大党会议，表达诗人渴望民族觉醒、人民团结和祖国独立的美好愿望。由于它充满爱国激情，唱出了印度人民的共同心声，印度独立后被定为国歌。1912年，诗人出版《回忆录》，回顾了自己从童年到青年时代的成长过程。
1913年11月，泰戈尔的诗集《吉檀迦利》荣获诺贝尔文学奖，从此诗人开始驰誉世界文坛。这是泰戈尔一生中最风光的一年，但从创作成果来看，却是最贫乏的一年，只写了一些歌曲，未出一本孟加拉语作品。
1914年7月，正当诗人在喜马拉雅山区度夏时，第一次世界大战爆发了。秦戈尔认为，这是对全人类的疯狂挑衅，必须用战斗来保卫人类的尊严：“前进，斗士们！把战旗高高举起；昂起头，歌手们！让战歌在云霄响彻！”
由于诗人获得了国际荣誉，英国殖民当局也不得不向他表示敬意了。1915年3月，孟加拉省督卡迈克尔勋爵参观了和平之乡。泰戈尔怀着复杂的心情，恰如其分地接待了他。警告政府官员不要把孩子送进诗人学校的日子，从此一去不复返了。
1916年5月，泰戈尔去日本讲学。当时正值第一次世界大战期间，日本趁机从德国手中夺取了中国的山东半岛。泰戈尔公开发表谈话，指出日本尽管可以得到一个地方，但将失去一个朋友——中国，日本将自食其果。这些话登在日本报纸上，触怒了日本统治阶层。在他刚抵达时向他表示的种种热情，一夜之间烟消云散，再也没人请他讲演了。日本报刊甚至称他是“战败国的诗人”。
同年9月，诗人第二次访问美国。他奔走于美国各地，受到各界的热烈欢迎。他的讲演和诗歌朗诵倾倒了广大听众，不少崇拜者狂热地追踪诗人，甚至在大街上紧紧尾随其后。这次访美的主要目的是为他的学校筹款，因此，他不得不忍受着疲劳和屈辱到处演讲。他在给美国人门罗的信中写道：“我像一头关在笼子里供人观赏的狮子——我已经失去了自由。……但是，我还是尽量装出高兴的样子，跟着你们的美元的节奏跳舞。”
1917至1918年，印度民族解放运动重新高涨起来。诗人在革命浪潮的感召下，再度被卷入政治斗争的漩涡。但是，他和爱国群众的矛盾依然没有消除，再加上他所宠爱的长女贝拉于1918年5月不幸去世，使他情绪更加沮丧，便又一次回到了和平之乡。
充实的晚年
泰戈尔在1913年获得诺贝尔文学奖之后，不仅走向社会，积极投身于爱国斗争，而且越出国界，走向了世界。在此后的20多年时间里，他先后12次远渡重洋，风尘仆仆地访问了五大洲的26个国家，所到之处，他寻求友谊，宣扬东方文明，谴责法西斯，支持各国人民的正义事业，成为名副其实的“世界公民”。
1921年泰戈尔访问德国时，出现崇拜英雄的疯狂场面。当诗人在柏林大学发表演讲时，有的姑娘为抢占座位昏厥过去。没有挤进大厅的人是如此之多，以致次日他不得不重复这一演讲。在一个星期天，主人陪他去城外一个公园散步，不一会就在他周围集聚起2000多人，他们用歌声对诗人表示敬意和祝福，使泰戈尔深受感动。
1924年四五月间，泰戈尔应梁启超的邀请来华访问。他说：“中国和印度是极老而又极亲密的兄弟……到中国便像回故乡一样。”中国学者梁启超应泰戈尔的请求，给他起了个中国名字，叫“竺震旦”，意为中印友好。诗人先后访问了上海、杭州、南京、济南、北京、太原、武汉等城市，历时40天。在华期间，诗人先后11次发表演讲。演说的内容可归纳为五大类：（一）盛赞中华民族的勤劳智慧和中国文化的辉煌成就；（二）渴望恢复中断已久的中印友好往来与文化交流；（三）号召东方大国发扬固有的精神文明传统，以对抗西方的物质主义和侵略行径；（四）呼吁中国人民“快学科学”，“东方所缺而又急需的就是科学”；（五）希望中印两国联合起来，共同为东方新纪元的到来而奋斗。1925年，这些讲演汇集为《在中国的谈话》一书出版。
1930年9月，泰戈尔访问了苏联，并在莫斯科举办了个人画展。1931年出版了访苏见闻录《俄国书简》。他在这本书中写道：“到底到俄国来了，我所看到的一切都是奇迹，兴奋的，是教育正以惊人的速度普及着，俄国人民大众已充分享受了免费教育的福利。这种福利改善着他们的人性，使他们成为永恒的骄傲者。”诗人也明确指出了苏联存在的弊病，认为它过分强调社会的要求，而忽视了个人的权利。
晚年的泰戈尔，积极参加了国际反法西斯斗争。1919年6月，诗人的老朋友罗曼·罗兰给他寄来一份《精神独立宣言》，号召各国知识分子不要为本国政府的侵略政策服务。泰戈尔积极响应，郑重地在宣言上签上了自己的名字。1934年，意大利法西斯军队侵入阿比西尼亚（埃塞俄比亚），泰戈尔立即表示严厉谴责。1936年，西班牙发生了反政府叛乱，诗人坚决站在共和政府一边，痛斥法西斯分子佛朗哥的罪恶行径。1939年，当德国悍然发动世界大战时，诗人应欧洲朋友的请求，撰文抨击德国法西斯头目的侵略暴行。
在第二次世界大战期间，诗人时刻关注着饱受法西斯蹂躏的世界各国的命运，尤其是对中国人民的抗日战争，给予了格外的关心和支持。他曾多次发表谈话、写公开信、创作诗歌，揭露日本军国主义的侵华暴行。他还组织国际大学师生义演，发起募捐运动，支援浴血奋战的中国军民。1938年4月，诗人发表《致中国人民书》，坚信英勇顽强的中华民族，一定能取得抗日战争的最后胜利。而诗人在致日本军国主义作家野口米次郎的信中，却这样写道：“敬祝我所热爱的贵国人民不成功，只懊悔。”“我对日本人民的友爱，并不包括对其统治者侵略政策的赞同。”
