1908年秋天，爱因斯坦当上了伯尔尼大学讲师，第二年的夏天出席德国自然科学家第81次大会，作了关于光的波粒二象性的报告，在这次会上他与普朗克相识，并成为朋友。1909年秋，爱因斯坦离开了伯尔尼专利局，经普朗克推荐受聘为苏黎世大学特约教授。1911年初，从奥匈帝国波希米亚省的省会布拉格发来了聘书，请他去当布拉格日尔曼大学正教授，他接受了。同年9月，他出席了布鲁塞尔第一次索尔维主要物理学家大会，会见了普朗克、卢瑟福、居里夫人、洛伦兹、朗之万等著名物理学家。1912年8月，爱因斯坦受聘回到瑞士，后来任母校苏黎世瑞士联邦理工大学理论物理教授。
爱因斯坦建立狭义相对论之后，开始思索加速运动和万有引力的问题，因为狭义相对论仅适用于加速直线运动的情况。新课题激励着爱因斯坦向科学的广度和深度进军，为了解决这个难题，爱因斯坦花了整整10年时间，于1915年建立了广义相对论。广义相对论论证了自然定律在任何参照系中都可以表示为相同的数学形式；在一个小范围内的万有弓I力和某一加速系统中的惯性力相互等效；一万有引力的产生是由于物质的存在不均匀。它解释了人们对牛顿“超距力”的疑难，这不但促进了数学的发展，反过来又推动了物理学的研究，使科学研究的范围从无限小的微观世界遍及到无限大的宏观世界。
1916年，爱因斯坦发表了总结性的论著《广义相对论原理》，被人们称为20世纪理论物理学研究的巅峰。紧接着，爱因斯坦又按广义相对论和运动方程作出了三大预言，即光线在太阳引力中发生弯曲；水星近日点的运动规律；引力场中的光谱线向红端移动。这三大预言在后来都得到了精确的证实，这在科学史上是前无古人的。今天，相对论和量子理论已成为现代物理学最主要的理论基础，也是宇航和天文学的主要理论根据，并开辟了原子理论时代。现在原子能、太阳能的利用，同爱因斯坦毕生的辛勤劳动是分不开的。
