她有着倨傲的心性，出众的才情，不俗的抱负，却并非像人们所想，是个温柔静默的女人。她太聪明，对事物往往有着自己独到的见解，且从不隐匿于心，喜欢在朋友面前表达自己对问题敏锐的分析。正是这种清透、毫无掩饰的品性，让她成为民国女子中，一个美丽的传奇。
“民国第一才女”，这个称号对林徽因而言，无可非议。从文学、建筑到艺术，她都有非凡的贡献。凑巧，她还生得一副清秀的容貌，这样的女人，对于20世纪30年代的大部分中国女性来说，是一个不可想象的存在。
读林徽因的诗句，人们总会在脑海里描摹出一个模糊而又美丽的身影，那样的眼波流转，顾盼生姿。事实上，林徽因的性格动静皆宜，她心直口快，想说什么说什么，批评起人来也毫不留情面。费慰梅曾经这样形容她的犀利言谈：“她的谈话同她的著作一样充满了创造性。话题从诙谐的逸事到敏锐的分析，从明智的忠告到突发的愤怒，从发狂的热情到深刻的蔑视，几乎无所不包。”
林徽因的善谈是很出名的，她的思想活跃，仿佛永远充满着热情和强大的生命力。或许正因为这样，对于世间的完美，她有着更为苛刻的要求。据她的学生回忆，东北大学建筑系的一堂素描课上，有个男生翻来覆去画不好一幅作品，在林徽因的耐心指导下，仍然不得要领，急得她脱口而出：“这简直不像人画的！”那男生羞愤交加，一气之下转了系。
林徽因生性好强，似乎永远都有忙不完的事。梁思成和妻子在一起，大多时候都是温和、谦让的，为此，他从朋友那里获得了“烟囱”这个绰号。但日子一长，事情一乱，梁思成这“烟囱”也会有添堵的时候。有时，两人争论起专业问题，梁思成就会用知识分子特有的固执，对林徽因寸步不让，导致最后两人不欢而散。
林徽因发火不会歇斯底里，但语言尖锐犀利。她说这些伤人的话，几乎都是用英文表达。即使并没有什么激动的神色，那冷冰冰的眼神，却能让人心情跌到谷底。
林徽因也清楚自己的弱点，什么事情到她这里都会被放大。因为求好心切，争强好胜，烦躁的感觉自己加倍。什么事情都想做好，凑在一起就成了平方，像大雪一样快要把她给淹没了。这一点，李健吾先生曾这样表达了自己的看法：
（她）绝顶聪明，又是一副赤热的心肠，口快，性子直，好强，几乎妇女全把她当作仇敌……她缺乏妇女的幽娴的品德。对于任何问题感到兴趣，特别是文学和艺术，具有本能的直接的感悟。生长富贵，命运坎坷；修养让她把热情藏在里面，热情却是她的生活的支柱；喜好和人辩论——因为她爱真理，但是孤独，寂寞，抑郁，永远用诗句表达她的哀愁。
林徽因是典型的“刀子嘴，豆腐心”，但凡了解她的亲友们都不会计较。梁思庄的女儿吴荔明曾回忆说：
我的妈妈，一直和二舅妈相处得很好，他们还在十几岁的时候就相识了，后来又一起在国外留学。由于共同接受了西方教育，使他们有很多共同语言，亲如姐妹。妈妈说二舅妈林徽因是“刀子嘴，豆腐心”，别看她嘴巴很厉害，但心眼好。她喜怒形于色，绝对真实。正因为妈妈对二舅妈的性格为人有这样深刻的认识，才能使她们姑嫂两人始终是好朋友。
1936年1月，丧夫的梁思庄带着女儿从广州回到北平，初到北平时住在梁家，林徽因还写信给费慰梅唠叨了一番——面对琐碎的家务事，她总是无力招架，经常会发牢骚。尽管如此，林徽因对梁思庄母女特别好，即使在外地考察也要特意写信，询问她们是否安顿好了。
梁思成的第二任妻子林洙曾在《梁思成、林徽因与我》中提到，她以“同乡”身份到清华先修班学习时，被介绍给林徽因，林徽因主动热心地给她补习英文。后来，林洙要和在清华任教的男友结婚，但经济困窘。林徽因知道后找到她，告诉她营造学社有一笔款项专门用来资助青年学生，让她先用。看到对方一脸窘迫，林徽因立刻安慰说：“不要紧的，你可以先借用，以后再还。”之后不由分说把存折塞给了她，还送了一套青花瓷杯盘做贺礼。后来林洙想还这笔钱，却被林徽因“严厉”地退了回来。
“林徽因式”的热诚，包裹着尖锐的刺。如果你不能接受这些尖利的表象，就无法触及她真心的柔软。好在林徽因的朋友们都能宽容她最“坏”的那一面。因为他们知道，这个美丽的嘴上不饶人的女学者，“好”的那面是值得结交一生的。
