在法国留学期间，钱三强在巴黎大学镭学研究所居里实验室和法兰西学院原子核化学实验室从事原子核物理的研究工作。这期间，钱三强在原子核物理学领域中做出了很多成就。
首先，他与约里奥·居里合作，用中子打击铀和钍得到放射性的镧同位素，从它们的β射线能谱证明它们是同一种同位素。这对解释当时发现不久的核裂变现象是有力的支持。
他还首次从理论和实验上确定了50000电子伏特以下的中低能电子的射程与能量的关系。并且与布依西爱和巴什莱合作，首次测出了镤的α射线的精细结构，并与电子内转换的γ谱线符合得很好。
他最大的成就是与妻子何泽慧、两个法国研究生沙士戴勒和微聂隆合作，发现了铀的三分裂和四分裂现象。这个发现使他们异常兴奋，但他们并没有立即发表，因为当时科学家们一致认为原子核分裂只有二分裂的可能。钱三强根据实验继续分析研究，最终得出了能量与角分布等的关系，对三分裂现象从实验与理论两方面作出了全面的论述。
经过十几年的考验，这一发现已得到公认，尤其是到50年代获得新的实验手段后，从第二裂片的同位素质量谱、射程、发射角度等都说明他的解释与实验证据以及电子计算机计算结果相符合。这一发现被人们认为是第二次世界大战后居里实验室和法兰西学院原子核化学实验室第一个重要成果。
在钱三强要返回祖国时，约里奥·居里夫妇送给他一份鉴定书，上面写着：十年期间，在那些到我们实验室来由我们指导工作的同代人中，钱三强最优秀，我们这样说，并不言过其实。
钱三强回国后培养了一批从事研究原子核科学的人才，并且建立起中国研究原子核科学的基地。从1955年起，他参加了原子能事业的建立和组织工作，将近代物理研究所改良为原子能研究所，领导并促进了这一事业的发展以及有关科技工作的开展，对中国科学院和中国原子能事业的建设、计划和学术领导都作出了贡献。
