达尔文在儿童时期，就具有敏锐的思维，对新奇事物有很强的好奇心，时常睁大眼睛注视着周围突然发生的事情，表现出反应强烈的神态，而且还带有几分神经质。对平时经常接触的物品、玩具，他能从各个角度观察，并且每次都表现出一种似乎有了新发现的表情。他晚年谈及孩儿时期的这种不寻常的表现，自己认为是天赋，是父母遗传给他的，是他成名的先天基础。确实，达尔文从小就显露出与常人不同，也拥有常人无法具备的记忆力和观察力。
最早的最完整的令达尔文终生难忘的事情是在他4岁半时发生的。一天，在蒙特新屋的客厅里，姐姐卡罗琳用刀剖开橘子时，窗外的马路上突然有一头牛跑了过来，坐在姐姐膝盖上的达尔文，立刻惊叫着跌下来。姐姐马上用手去拦住他，目的是使他不致跌倒受伤，不慎却用手中的刀子刺伤了他，因而使他的身上留下了终身的标记——伤疤。后来他还时常记得牛跑的方向、他坐的姿势，还有发生惊恐场面的情景。
达尔文是一个很顽皮的孩子。有一次，他独自攀上一棵小树，便自命不凡，认为这是英勇行为，应该受到大家崇拜。他还经常领着妹妹凯瑟琳一起去爬坐在屋后河边的一棵大树的丫杈上，观看四周大自然的景色。他们还一起出去游乐和畅谈。由于他们到处乱跑，父亲怕出事便教训了他们一顿，还把他们关了禁闭。
达尔文家附近有一个大花园，园中种植了许多观赏树和灌木，还有果树。在培植果树方面，他父亲是特别有经验的，这是他在动植物方面唯一的一点爱好，正是这点爱好激起了达尔文的兴趣。在桃李成熟的时节，小达尔文为了尝尝它们的滋味，就设法去偷摘。那时他采取的办法，完全可以算是一项新发明。当时果园的大门在晚上上了锁，四周的围墙又很高，达尔文舒展矫捷的身段，迅速攀缘上一棵靠墙的树木，很快就跨上了墙头。然后，他用一根尖端牢固地插进一只大花盆背面的底孔中的长棒，把它提升起来，凑近那些要摘取的水果，用棒尖去拨下成熟的水果，让它们落入花盆中，这样就万无一失地获取了“猎物”。
在苹果成熟的时节，他又去偷摘了很多苹果，打算把它们分赠给左邻右舍的朋友们。在赠送以前，达尔文向他们夸口说，他有神速飞跑的本领，并且当场表演一番，果真使他们惊奇得大声欢呼。他们的赞美词，使达尔文狂喜得手舞足蹈，以为他们确实从未见过这样的“飞毛腿”。后来他才醒悟，他们的赞美，不过是为了要吃到他摘的苹果罢了。
由于达尔文太淘气，在1817年春天，他和妹妹凯瑟琳一起被送到了一所很小的私立日校（初级小学）当走读生去了。学校在什鲁斯伯里大街，由当地唯一神教派教堂的一位总爱用《圣经》敲敲打打的凯斯牧师管理。达尔文的外祖父乔赛亚·韦奇伍德一直是个虔诚的唯一神教派的教徒。所以，达尔文的母亲最后病倒之前，总是带着四个较大的孩子到凯斯先生的礼拜堂去做礼拜。但是小伊拉兹马斯总是不愿去。他和父亲、达尔文、凯瑟琳一样，都成了英国国教的忠实信徒。
每次上学以前，虽然二姐卡罗琳总是先在家里帮助达尔文预备功课，但是他时常担心自己的作业不及格。当时大家都认为，他在学习方面不及妹妹聪明伶俐。因为当时他活泼好动，喜爱去野外游玩，经常爬树探巢，摸取鸟蛋，捕蝉扑蝶，钓鱼捞虾，甚至挖蚯蚓捉小虫。达尔文上学前，母亲经常旧病复发躺在病榻上，就由卡罗琳负责管教达尔文。卡罗琳异常和善，既富于才能，又热诚待人。可是，顽皮的达尔文却觉得她热心得过分了，每当他跨进二姐的房中，总是担心自己会受到仔细的盘问和责备。因此，他采取了满不在乎的顽抗态度，听任她的说教，权当作耳边风。后来，他每提起二姐在他幼年时对自己的照顾，总感到十分感动、难以忘怀。
这个时期，达尔文的性格中出现了一个特点——幻想，在他这种年纪的男孩子中这并不罕见。他说的幻想中的事物仿佛是在编造说谎，其实那是围绕他所搜集的“标本”产生的、离奇的想象。
在学校里，他经常吹嘘自己的动植物知识，吹嘘每看到一朵花，就能决定它的名称、有进行分类的能力。他时常把家园中的花枝带到学校去，扬言能用药液使几种花卉改变颜色，并神秘兮兮地称之为“秘密液体”，但是他从来就不曾实际试验过，只不过是在头脑中初步幻想要使植物发生变异，创造出新品种、新门类。实际上，他仍是一知半解，只是向往着创造发明罢了。
当时有位同学威廉·阿尔波特·莱登（1805—1899年，英国著名植物学家），对他的说法十分好奇，反复追问他给植物定名的方法。达尔文无法回答，只好撒谎说：这是母亲家传秘法，不能泄露外传。
他宣称他的化石中颇有几块是价值连城的奇珍异宝。他说搜集的硬币中有一枚是罗马造的，但实际上是一枚压扁了的18世纪的旧便士。他还编造离奇的见闻故事，说在野外见到野鸡等奇怪鸟兽，假作正经地讲得好像实有其事，使听者误以为真，而他自己则以为表演了一场成功的戏剧。可是，这些谎言，日后难忘，反而成了对他内心的惩罚，使他因此到了晚年还是悔恨不已。
当然，他编造的玄妙故事并不全都是关于“标本”的。有一次，他把偷摘的水果藏匿在户外的灌木丛中，跑回家去，谎称说，他发现了一大堆失窃的水果。实际上，家里人早就知道他在偷摘自己园中的水果，只怕他受惊失足，从树上掉下来，听任他自得其乐罢了。
达尔文的父亲对他编造玄妙离奇的假说根本不在意，也不曾想去制止他这种行为。相反，却认为“这说明这个孩子富有想象力，”他常对卡罗琳说，“有一天他可能会把这种才能用到正事上去。”这次达尔文向父亲报功时，父亲借机因势利导，晓以利害，机智地劝导他：不要编造谎言骗诱他人，这是一种道德犯罪，而要真正去用心观察，发现新事物，掌握它们的内在特征和本质区别。
因为达尔文常凭想象骗人，所以别人也来捉弄他。在初进小学时，有一天，达尔文跟随一个叫甘纳德的同学去糕饼店吃小吃，由那个同学请客。在两人出店门时，那个同学却没有掏钱包付款。达尔文觉得很奇怪，就问什么缘故。他撒谎说：出店时，只要把头上那顶帽子按照特定方式挪动一下，店主就不要钱了。说毕，又一起到另一家杂货店去，随手取了一些小商品，如法把帽子一扬，就大模大样地走了。当时，达尔文又天真，又好奇，被他激发，信以为真，认为这帽子是法宝，有隐身帽一般的神效，可以解决衣食问题，就借了去做试验：再进糕饼店，取了糕饼，把帽子一扬，就往外走。不料店主猛冲过来，厉声斥骂。他骇得张口结舌，无从答辩，只好马上放下糕饼，拼命拔腿快逃，免遭一顿痛打，结果引起这个同学捧腹大笑，达尔文方知大上其当。原来，这个同学认识几家店铺老板，可以赊账，以后定期付给他们。后来，达尔文追悔莫及，始终引以为戒，认为凡事都要仔细分析，辨别真伪，不可轻信，不能贪小便宜。
从某种程度上来说，达尔文父亲所预言的“有一天他可能会把这种才能用到正事上去”是正确的。有趣的是达尔文在成年后再也没有说过谎。相反，真理，只有真理才占有了他的心灵，正像他的全部著作所清楚表明的那样。尽管如此，说话刻薄的塞缪尔·巴特勒在19世纪70年代攻击达尔文的自然选择理论时，竟诽谤说，当达尔文发现不可能用可靠的事实充分证明他的理论时，就倾向于使用想象。他甚至讥讽达尔文说：“作为一个科学家是在浪费时间，如果当小说家倒可能更合适些。”
达尔文在这个学校读了一年的书，学到的东西比从姐姐那儿学到的多不了多少，但却对搜集产生了浓厚的兴趣。
达尔文在自传中说：“在我进学校的时候，我对于生物学，特别是对采集的嗜好大大地发展了。我试着为植物定名，并采集各种各样的东西，如贝类、印记、书信上的印章、钱币和矿物。搜集欲可以使一个人成为自然学者、收存家或守财奴，而我具有强烈的搜集欲。这显然是天生的，因为我的姐妹兄弟没有一个人曾有这样的兴趣。”
他狂热地搜集昆虫和植物，结果花在这种爱好上的时间远比花在学习上的要多得多，他还把搜集到的硬币、图章、贝壳和化石等许多杂七杂八的东西，像“展品”一样，都用他的小手，仔细地在每一件上拴上标签，他家里的小卧室简直像一个小型博物馆。
这时他对园艺工作也非常喜爱，常常观看父母嫁接果树和培养花卉，时常充当父母的助手，帮助搬移花盆，种树植花。母亲耐心地教他认识和观察花卉的形态，每种花卉的名称、习性，以及同类花卉不同品种的区别等等。有时他随父亲坐马车到郊外去采集花卉，向父亲汇报自己在校上课和观察鸟兽等猎物的情况及自己的感受，其欣喜的神色，如一位天生的自然科学家。
尽管达尔文对搜集产生了浓厚的兴趣，但他却心怀仁慈，常有恻隐之心，不忍亲手残害生物。在他8岁时，一次到斯塔福德郡的舅父乔赛亚·韦奇伍德家去，在那里，有人教他用盐水和水杀死蚯蚓，因此他以后在钓鱼时不再用活蚯蚓刺在鱼钩上，以免看到它挣扎时的惨状。又有一次，他在户外路上打了一只小狗，后来悔恨不已，自认有罪，转而对狗十分爱护，摸熟狗性，使邻居的狗也同他亲近。达尔文回忆说：“在入学的时候，或者在这以前，我曾有过一次粗暴的行为，打了一条小狗，我相信这完全出于对权力的欣赏，不过打得不是很厉害，因为小狗并没有嚎叫。这一点我记得十分清楚，因为发生这件事的地点就在我家附近。这种行为使我的良心深感不安，因为至今我还记得那次犯罪的准确地点。从那时起以及此后我长期爱狗，看来，这种行为大概给我留下了深刻的苦痛。狗似乎懂得这一点，因为夺取它们对主人的爱，我是一个能手。”确实，达尔文一生十分喜欢狗，他不但自己养狗，而且有能力使别人的狗喜欢他，所以他在自己的著作《人类的由来》、《人类和动物的表情》等书中，都曾提到过自己养过的狗。
1818年夏初，9岁的达尔文跟随哥哥伊拉兹马斯一道，转学到城中的古典中学读书，寄宿在校内，过着一种较为严格地道的学生生活。该校校长塞缪尔·巴特勒博士，曾在牛津大学取得文学博士和牧师职位，在1798年来此任职，到1836年为止。巴特勒被任命为校长时，年仅24岁，这在教育界曾引起过轰动。然而后来证明这一人选是非常合适的。在18世纪，作为一个学府，什鲁斯伯里学校的声望曾大大下跌，但这时在巴特勒的领导下，它已跻身于全国最好的十所中学之列。他在基督学院读书时，因专攻希腊古代颂诗等，发表过论文，并获得两次奖章。因此，在他主办的中学内，十分注重古典文学、拉丁文、希腊文、圣经故事以及历史与地理等课程。按照传统，它是男孩子能够受到第一流古典教育的地方，过去已培养出像菲利普·西德尼（1554—1586年，英国著名政治家、诗人、学者）、威廉·威彻利（1640—1716年，英国戏剧家）、威廉·帕利（1743—1805年，英国神学家、哲学家）这样杰出的学者。巴特勒决心要保持这个传统。
达尔文在第一天进校住读时，由于生活环境突变，竟产生了不寒而栗的恐惧心理，多年后，每回忆到当时的情景，仍会发生这种神经紧张状态。
校舍离蒙特宅的家约有一英里。达尔文在放学后就溜出校外，飞跑回家，依旧研究自己爱好的事物，有时直到夜间，在校门关闭以前，急忙又赶回学校，以免受到批评。达尔文说：“我觉得这给我带来许多好处，使我保持了对家庭的热爱和兴趣。”
从这时开始，达尔文不再同人吵嘴胡闹，好像自己幼年时的顽皮、妄动和说谎等习性在逐渐趋于消失了。他开始独自思考一些问题。一次回学校时，他由沿河的土路绕道步行（这条沿河路是旧城墙基，拆除了墙而改成，因此路基仍有2米左右的高度），一路上边走边思考问题，因为十分专心，竟忘了路面高低，一不留神，失足从路边缺口坠落下去，不过还好，他没有受伤。
达尔文在这所学校共读了7年书。在1876年，他回忆在什鲁斯伯里所受教育时，是这样写的：“巴特勒博士的学校对于我的智力发展是再糟糕不过的了。因为它严格地进行古典文学教育，除了一点点古代的地理和历史之外，学校教育对我来说简直是一片空白。”但是，这7年的学校生活，对他后来发生了很大影响，那就是使他有强烈的多样趣味，使他沉溺于自己感兴趣的东西，深入了解任何复杂的问题和事物。他从一位家庭教师那里学习欧几里德的几何学，几何学的证明曾给他无限的乐趣；他的叔父给他解释了晴雨表的游标尺的构造原理，也曾给他带来无限的愉快和满足。此外，他还阅读了许多不同的书籍，如拜伦、密尔顿和司各特的诗集，莎士比亚的历史剧，学习和背诵了弗吉尔和荷马的古诗等，其中他特别欣赏贺拉西的《颂诗》。
在学校中的前几年，一个学生有一本《世界奇观》，达尔文常常阅读这本书，并且和同学们讨论书中若干叙述的真实性，幻想到遥远的热带地方去旅行，探险猎奇，发现自然的奥秘。这本书首先激起了他旅游异域的欲望，直到后来随“贝格尔”号远航海外，这种欲望才得到满足。对于科学方面，他继续以最大的热心搜集矿物，可惜是很不科学的。他所注重的都是新定名的矿物，而无法加以分类。当地有一块奇特的巨石，大家都称它为“钟石”，实为漂砾。为此，达尔文特地去访问久居本城的老翁柯东先生，想要知道它的来源。他还注意对昆虫的观察，并阅读了自然科学家吉尔伯特·怀特牧师（1720—1793年）的名著《索尔本》一书，引起了观察鸟类习性的兴趣，开始对鸟类作简略的观察记录。
达尔文即将毕业的时候，哥哥伊拉兹马斯在努力研究化学。他在家中的工具储藏间内，建立了一个化学实验室，经常进行化学和电学方面的实验。达尔文就充当他的助手，向他学习，听取指导，共同研讨，时常一起干到深夜。因此，达尔文学会了一些实验方法，对各种化合物和气体等极感兴趣。“这算是我所受的学校教育的最有用处的一部分，因为它实际指示了我关于实验科学的意义。”但是，什鲁斯伯里学校中师生都轻视数理化和生物等科学知识，甚至反对去学习它们。不久，事情败露，兄弟二人受到校方的指责。
那是在一个寒冷、阴暗的秋天的下午。两个面带惧色的男孩子在巴特勒校长的书房里，提心吊胆地等着。两个小家伙外表很体面，修饰得很好，穿戴也很整齐，而且一眼就可以看出他们是兄弟俩。两人都有高高的前额、浓重的眉毛、同样翘起的鼻子、紧闭的嘴和乌黑发亮的头发。要不是明显的年龄不同，人们会把他们当作孪生兄弟，只是其中的一个略瘦高些。
凭着小学生都有的奇特本领，兄弟俩都很清楚，尽管他们曾竭力掩饰自己的不检点，还是被发觉了。其实，他们根本用不着对谈话的结果有什么顾虑。巴特勒虽然是一个尽人皆知的严格执行纪律的人，但实际上，他却是一个富于同情心的人。在不得不处罚学生时，他总是谨慎而公正。他是最早反对体罚学生的人之一，而且早就指示手下的教职员，除非绝对必要并得到他的许可，不得用树条打学生。他个人从不乐意动手打学生。相反，他喜欢用挖苦的话来惩戒犯了小错的孩子们。
当他看到这两个正在发抖的“被告”时，他那严厉的表情缓和了片刻，可是在他清了清喉咙要说话时，又恢复了原来的威严。
“喂，你说吧。”他转向年纪稍大的男孩说道，“你们干的事已经有人告诉我了。说吧，是怎么回事，啊？”
“校长，我很……很抱歉，”伊拉兹马斯忍住喉咙的哽咽，结结巴巴、含糊不清地说，“我……我恐怕我并不十分……”
“那么你大概可以说得清楚一点了，”巴特勒把眼睛转而盯着年纪较小的达尔文，“你的老师告诉我，你向来是善于辞令的。现在告诉我，是不是你哥哥把你带坏了？”
两个孩子看起来都狼狈不堪，无言以对。所以巴特勒就继续严厉地说道：“人们已经提醒我注意，说你们在节假日和其他在家的时候，老是玩有毒的化学品，有没有这回事？”
“校长，不是这么回事，”达尔文大胆地说道，好像突然有了勇气似的，“校长，我们并没有玩化学药品，而是做了些传导实验。”
“啊，小达尔文，真的吗？”校长讥讽地笑道，“这么说，我们这里有一位未来的波义耳（1627—1691年，英国物理学家）或者是戴维（1778—1829年，英国化学家）喽？我的印象中搞实验的应该是成年的科学家，而不是那些翻译不了贺拉西（公元前65—公元前8年，罗马抒情诗人），甚至连最简单的拉丁文动词词尾变化都弄不清的乳臭未干的小儿。”
“可是，校长……”达尔文仍然感到一种想要辩解的冲动。
“够了！”巴特勒校长用指关节敲着写字台桌面。“我不要再听了。你们被送到这里，为的是接受古典文学教育，不是来涉猎科学性的东西。现在你们回到各自的教室，勤奋地学好当前的功课。如果你们还是要玩弄那些与你们不相干的科目，我就不得不严肃地考虑请你们的父亲把你们从本校领走。”
此后不久，巴特勒校长在一次早祷后，当着全校师生的面训斥达尔文，再次批评他在科学方面的兴趣，并说他“吊儿郎当”。达尔文的古典语言知识不行，未能弄懂这个词的意思，很长一段时间里他总认为这是一句很可怕的话。但是威胁要开除他的事却始终没有执行。达尔文在什鲁斯伯里学校一直学习到1825年夏天。
伊拉兹马斯因为把达尔文引入研究化学的“歧途”而受到巴特勒博士的斥责。但他还是坚持搞实验。而达尔文却把自己的活动限制在研究理论方面和读一些关于这方面的书籍，包括亨利和帕克斯合著的《化学问答》。他的同学很快就风闻他对“臭气”感兴趣，于是在什鲁斯伯里的最后四年里，同学送给他一个绰号叫“瓦斯”，但是不久他对实用化学的兴趣就淡漠了。其实他的主要兴趣仍在植物学和昆虫学上，从7岁这么小的年纪起，他就开始认真地搜集许多风干的植物和死了的昆虫。
达尔文在课外时间喜欢驯狗、骑马、射鸟和捕鼠等，因此对学校的功课抱着敷衍态度，经常是鹦鹉学舌似的死记古典文学的一些篇章，以便第二天向老师背诵，但是24小时以后他就完全记不清了。他的表现令父亲不满意。有一次，父亲恼怒地当着他的面训斥说：“你只知道射鸟、养狗和捕鼠，其余什么都不管，将来会自取其辱，也会连累我们全家的！”达尔文听了，虽然不作答辩，但是认为这对他不很公平。他到晚年仍自评说：“在离开这所学校时，按照年龄来评断，我虽不是高材生，也不能算是低等生。”他否定了父亲和师长把自己看作是智力低劣、不求上进、难以救药的极其平凡的孩子。实际上，是他们轻视自然科学而太重视古典文学了。
在19世纪，上流社会家庭存在着一条不成文的法律，如果有三个以上的男孩，长子应继父业，幼子当牧师，其他的则到陆军或海军里服役。因为达尔文只有兄弟两人，父亲长期以来就计划让伊拉兹马斯学医，准备在什鲁斯伯里开业，让达尔文到教会里去找出路。因此，伊拉兹马斯在1821年被打发到爱丁堡大学医学院念书。大约在3年以后，父亲发现小儿子不喜欢古典文学，而在科学上却颇有兴趣和才能，不得不改变自己的计划。
经过再三考虑，他在1824年圣诞节假期告诉达尔文，要他在第二年秋天也到爱丁堡去读书。
“您的意思是希望我成为一个医生吗？”达尔文问道，他脸上的表情沮丧极了。
“不好吗？”父亲试探着说道，“你很清楚，我在这里已经建立了一个赚钱的诊所，而且正在稳步发展。你哥哥和你都在这儿开业，会有做不完的工作和可观的报酬。当然，我也不反对你到别处买一间诊所开业。说真的，你去利奇菲尔德可能会更加赚钱，你已故的祖父在那里曾经深受尊敬。”
“我本来想……”
“嗯？”
“爸爸，我希望能继续学植物学和动物学。总之，我要踏着祖父的足迹走，而且我觉得，可能我命里注定要把他留下的工作继续下去。”
“命里注定！”父亲咆哮道，“你有什么资格说命里注定？像你这样的孩子，命运是操在父母手里的。我告诉你，你是命里注定要学医的。我已经说过了，你要在秋天去爱丁堡。”
再争论下去已毫无意义。父亲年事渐高，肥胖有加，可是他的固执脾气依然如故。此外，达尔文在什鲁斯伯里学校进步不大，而学费却交得不少，也使他愈来愈生气。在这种情况下，达尔文感到如果固执己见，就连勉强应允他的一点好处也可能会被剥夺。
就在达尔文去爱丁堡的当年夏天，父亲因其不肯专心学习功课，干脆命他停学回家，充当自己的助手。在父亲的指导下，达尔文记录病史和症状，向父亲汇报，并且遵命配药给病人服食和施行手术。因为他对诊疗工作还算有些兴趣，所以获得成效。父亲认为他如有坚定不移的决心，就可能培养成名医，这就更坚定了他把儿子送去学医的想法。
此时的达尔文对父亲的武断非常有意见和不理解，但他却找到一些安慰来平和自己被伤害的感情，这就是他已经“发现”了的韦奇伍德一家。
